Введение

Тритий является неотъемлемой частью радионуклидного состава газообразных выбросов предприятий ядерного топливного цикла и благодаря высоким диффузионным и миграционным свойствам практически беспрепятственно проходит через системы очистки. Таким образом, население, проживающее в зоне наблюдения (далее – ЗН) этих предприятий, подвергается непосредственному воздействию за счёт ингаляционного, перорального и перкутанного поступления трития в организм. Имеющиеся литературные данные свидетельствуют о важной роли трития и его соединений в формировании ожидаемой эффективной дозы (далее – ОЭД) у человека [1–3], поскольку этот элемент способен встраиваться в генетический материал, ферментный аппарат клетки и при распаде нарушать функцию соответствующих клеточных структур, нанося клетке значительный ущерб [1, 4, 5].

Существенный вклад в локальное загрязнение тритием окружающей среды Уральского региона вносит многопрофильное предприятие ФГУП «ПО «Маяк», в результате деятельности которого образующийся тритий и его соединения поступают из технологических контуров промышленного оборудования, минуя очистные барьеры, в атмосферу и водоёмы – хранилища жидких радиоактивных отходов и далее распространяются в биосфере. В настоящее время накоплены значительные данные о содержании трития в лесных и луговых биогеоценозах, поверхностных водоёмах и приземной атмосфере в районе ФГУП «ПО «Маяк», а также о содержании трития в организме населения, проживающего в его ЗН [2, 6–8]. При этом полученные данные являются точечными и порой противоречивыми, нередко они получены 30–50 лет назад. К настоящему времени во многом изменились технологии переработки трития и содержащих его материалов, что существенно изменило объёмы сброса и выброса, а развитие фундаментальных знаний о тритии позволило найти новые решения для разработки более совершенных пробоотборных устройств. Всё это позволяет адресно и более гибко оценивать влияние сброса и выброса трития на формирование ОЭД облучения населения и одновременно ставит задачу совершенствования методов и средств оценки вклада трития в ОЭД людей, проживающих в ЗН ФГУП «ПО «Маяк», систематического радиационного контроля трития в ЗН ФГУП «ПО «Маяк».

Цель исследования – установление вклада трития в ОЭД облучения населения, проживающего в ЗН ФГУП «ПО «Маяк». Для объективной оценки воздействия трития на население необходимы комплексные исследования распространения трития в окружающей среде.

Материалы и методы

Объекты исследования: вода сети центрального водоснабжения, колодцев, скважин, поверхностных водоёмов, продукты питания местного производства (картофель и яблоки), атмосферный воздух (аэрозоли, атмосферная влага, осадки), биологические пробы (моча) населения, проживающего в ЗН ФГУП «ПО «Маяк». Места отбора проб выбирали исходя из расположения населённых пунктов по розе ветров, их удалённости и численности населения. На рисунке отражено расположение населённых пунктов, в которых осуществлялся отбор проб, относительно ФГУП «ПО «Маяк».

Тритий во влаге приземной атмосферы отбирали пассивным методом за счёт адсорбции влаги на цеолит марки NaX (искусственный алюмосиликат натрия, имеющий каркасную кристаллическую структуру с полостями) без принудительного движения воздуха c последующим выделением влаги методом термовакуумной десорбции в соответствии с методическими рекомендациями¹. В полученной при десорбции пробе воды измеряли объёмную активность (далее – ОА) трития, для расчёта ОА трития в форме оксида в атмосферном воздухе использовали измеренную ОА трития в пробе воды и данные о влажности и температуре воздуха в исследуемый период [9].

Продукты питания отбирали в августе на садовых участках, расположенных вблизи изучаемых населённых пунктов. Расчёт удельной активности (далее – УА) трития в форме оксида в продуктах питания выполняли по результатам измерений ОА трития в свободной воде (соке) картофеля и яблок в пересчёте на килограмм сырой массы в предположении равномерного распределения в плоде.

Оценку ОА трития в организме населения проводили по содержанию трития в биологических пробах (моче) в соответствии с методикой². Обследовали взрослых, профессионально не связанных с ФГУП «ПО «Маяк», и детей. Объём мочи составлял от 50 до 100 см³, в каждую пробу добавляли 2 г перманганата калия для консервирования. ОА трития в жидких средах определяли жидкостным сцинтилляционным методом² на радиометрах-спектрометрах альфа-бета-излучения Quantulus-1220 [10] и Tri-Carb [11]. Измерение активности основных дозообразующих радионуклидов проводили по соответствующим методикам³ с использованием альфа-, бета- и гамма-спектрометров.

При учёте потребления продуктов питания рассматривали два сценария: 1 – потребление продуктов, привезённых из других регионов, и продуктов местного производства; 2 – потребление только продуктов, привезённых из других регионов (за пределами ЗН – 150 км). При этом использовали данные о структуре потребления основных продуктов питания в Челябинской области, представленные в статистическом бюллетене Росстата [12]. Потребление продуктов питания в домашних хозяйствах пересчитали с учётом данных об обеспечении сельскохозяйственной продукцией населения Челябинской области [13] и данных наблюдений за представленным ассортиментом продуктов питания в местных сетевых магазинах. При расчёте УА трития в водной фазе продуктов питания местного производства, представленных на рынке, исходили из условия, что основным путём их загрязнения тритием является влагообмен с атмосферой, а коэффициент распределения между продуктами и влагой в атмосферном воздухе составляет 1 [14].

Дозу внутреннего облучения тритием населения, проживающего в ЗН ФГУП «ПО «Маяк», оценивали двумя способами. В первом случае определяли ОЭД от всех путей поступления, в том числе в результате потребления продуктов питания, по данным измерений содержания трития в объектах окружающей среды в соответствии с рекомендациями [15]. Во втором случае ОЭД определяли по содержанию трития в организме людей в соответствии с методикой⁴, использующей модель облучения, принятую в методических указаниях⁵. Расчёт дозы от основных дозообразующих радионуклидов, за исключением трития, проводили в соответствии с методическими рекомендациями⁶. Исходными данными для выполнения расчёта были значения содержания ¹³⁷Cs, ⁹⁰Sr и изотопов плутония в объектах внешней среды, а также мощности дозы гамма-излучения в исследованных населённых пунктах. Оценку значений годового поступления радионуклидов в организм населения в результате потребления продуктов питания местного производства выполняли по данным измерений их УА в почве, вычисляя переход радионуклидов из почвы в растительность и продукты питания с использованием динамической модели Ecosys-87 [16]. Оценка мощности амбиентного эквивалента дозы гамма-излучения в населённых пунктах выполнялась в соответствии с методическими указаниями⁷.

Всего отобрано более 400 проб различных сред, в которых исследовали содержание трития, и более 1000 проб различных сред для анализа содержания основных дозообразующих радионуклидов. Для статистической обработки данных использовали программное обеспечение MS Exсel и DataFit version 9.1.32.

Результаты

Средние значения ОА трития в атмосферной влаге и в водопроводной воде исследованных населённых пунктов приведены в табл. 1.

Следует отметить, что в посёлках Метлино и Новогорный источником централизованного водоснабжения являются артезианские скважины, а не поверхностные водоёмы. Сравнение результатов измерений ОА трития в воде централизованного водоснабжения и питающих водоёмов показало сходимость результатов измерений ОА в пределах погрешности измерений.

В табл. 2 приведены результаты исследований содержания трития в продуктах питания, выращенных на приусадебных участках в исследованных населённых пунктах.

Результаты измерения ОА трития в биологических пробах (моче) населения приведены в табл. 3.

ОЭД населения от поступления трития в организм без учёта потребления продуктов местного производства в среднем составила 0,3 ± 0,1 мкЗв/год, ОЭД с учётом потребления продуктов местного производства – 0,5 ± 0,2 мкЗв/год, ОЭД населения по содержанию трития в организме в среднем составила 0,5 ± 0,2 мкЗв/год. При этом вклад ингаляционного и перкутанного путей поступления трития в ОЭД несущественный и составляет 2–5%.

В табл. 4 представлены данные о содержании основных дозообразующих радионуклидов в объектах окружающей среды в исследованных населённых пунктах.

Все результаты измерений мощности амбиентного эквивалента дозы находились в диапазоне от 0,08 до 0,12 мкЗв/ч. Уровень радиационного фона на территории Челябинской области составляет в среднем 0,12 мкЗв/ч, что обусловлено природной составляющей [17].

В табл. 5 представлены результаты сравнения ОЭД от основных дозообразующих радионуклидов (⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs и изотопы плутония) с ОЭД от трития с учётом всех путей его поступления (с учётом потребления продуктов питания местного производства).

Обсуждение

Результаты определения ОА трития в приземном слое атмосферы не превышают допустимую ОА трития во вдыхаемом воздухе для критической группы населения, составляющую 1900 Бк/м³ согласно НРБ-99/2009. При сопоставлении результатов исследования содержания трития в воздухе приземной атмосферы с данными исследований, проведённых ранее в ЗН ФГУП «ПО «Маяк», отмечается существенное снижение значений ОА трития в воздухе. Так, в работе [18] показано, что загрязнение тритием приземной атмосферы ЗН ФГУП «ПО «Маяк» в 1980–1999 г. было в диапазоне от 5,4 до 28,3 Бк/м³. Тенденция к снижению содержания трития в воздухе приземной атмосферы может быть обусловлена совершенствованием технологий переработки тритийсодержащих материалов и, как следствие, снижением выброса трития и его соединений. Повышенные значения ОА трития в приземной атмосфере характерны для пос. Новогорный, что связано с расположением вблизи промплощадки предприятия и преобладающим северным ветром.

Исследование воды водоёмов показало, что содержание в ней трития не превышает уровня вмешательства по содержанию трития в питьевой воде, составляющего 7600 Бк/л (НРБ-99/2009), однако данные объекты являются естественными накопителями трития. Во всех изученных водоёмах ОА трития составила от 12 до 44 Бк/л, что превышает фоновый уровень в среднем для России – 2–3 Бк/л [17]. В водоёмах также наблюдается тенденция к снижению ОА трития в сравнении с показателями 80–90-х годов XX века [18]. Это закономерно, поскольку ОА трития в воде водоёмов отражает его содержание в атмосфере и зависит от скорости диффузионного обмена между тритированным паром в атмосфере и тритием на поверхности воды, степени вымывания трития из атмосферы осадками, площади акватории и испарения с неё.

В продуктах питания местного производства также отмечается тенденция к снижению содержания трития. Так, УА трития в картофеле, выращенном в пос. Метлино, в 1986 г. составляла 280 Бк/кг [19], а в настоящем исследовании значения УА трития в картофеле составили от 5 до 19 Бк/кг.

ОА трития в моче населения, проживающего в ЗН ФГУП «ПО «Маяк» и не связанного с деятельностью предприятия, составила от 5 до 81 Бк/л, что сопоставимо со значениями ОА трития в моче населения, проживающего вблизи Белоярской АЭС [8]. Похожие данные (37–130 Бк/л) для жителей Озёрска представили авторы исследования [20]. В моче детей Озёрска в период с 1980 по 1998 г. концентрация трития составляла в среднем 1140–1460 Бк/л, а на прилегающих территориях (Касли, Тюбук) – 810–1160 Бк/л [20]. В 2002 г. у взрослых мужчин и женщин Озёрска, не работающих на предприятии, этот показатель находился на уровне 126 ± 10 Бк/л [21]. Таким образом, можно судить о постепенном снижении содержания трития в организме людей, проживающих в ЗН ФГУП «ПО «Маяк» и не работающих на предприятии.

Показано несущественное (~ 30%) различие между ОЭД населения, определённой с учётом поступления трития с питьевой водой и продуктами питания местного производства, и ОЭД населения, определённой с учётом поступления трития только с питьевой водой. Результаты оценки годовой ОЭД населения по содержанию трития в организме сопоставимы с результатами оценки ОЭД, вычисленной от поступления трития с питьевой водой и продуктами питания. Кроме того, обнаружена положительная корреляция (r = 0.65) между результатами измерений ОА трития в водопроводной воде населённых пунктов и ОА трития в биологическом материале от населения. Таким образом, основное поступление трития в организм жителей исследованных населённых пунктов происходит с питьевой водой (65%). Значения ОА трития в воде являются реперным показателем содержания трития в организме людей, что может быть использовано при контроле содержания этого радионуклида в организме населения, проживающего в ЗН радиационно опасных объектов.

Вклад трития в ОЭД взрослого населения, обусловленной основными дозообразующими радионуклидами (⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, ²³⁹Pu), составляет в среднем 2%. Следует отметить, что расчёты ОЭД выполнены для взрослых, поэтому при оценке ОЭД лиц из критической группы населения (дети) данные оценки могут измениться.

Заключение

Результаты исследований показали, что облучение населения, проживающего в ЗН ФГУП ПО «Маяк», в основном обусловлено загрязнением от предшествующей деятельности предприятия: вклад основных дозообразущих радионуклидов (⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs и изотопов плутония) остаётся существенным. Так, в 2008 г. 96% ОЭД взрослого населения было обусловлено радиоактивным загрязнением 1950–1960-х годов [22], в 2017 г. – 99,7% [23]. При этом тритий входит в число радионуклидов, суммарный вклад которых в ОЭД населения составляет не менее 99%, что определяет необходимость радиационного контроля данного радионуклида в ЗН ФГУП «ПО «Маяк»⁸,⁹. Особое внимание следует уделять объектам питьевого водоснабжения.

¹ Методические рекомендации по санитарному контролю за содержанием радиоактивных веществ в объектах окружающей среды. М.: Энергоиздат; 1980.

² И.ЦЗЛ.МИ.024-2020. Тритий. Методика измерений объёмной активности радиометрическим методом. Озёрск: ФГУП ПО «Маяк»; 2020.

³ Сертификат аккредитованной лаборатории ядерно-физических методов анализа № RA.RU.21МК10.

⁴ М.ЦЗЛ.МИ.385-2019. Методика расчёта индивидуальной ожидаемой эффективной дозы внутреннего облучения по результатам измерения объёмной активности трития в жидкой фазе организма. Озёрск: ФГУП «ПО «Маяк»; 2019.

⁵ МУ 2.6.5.079–2018. Контроль индивидуальной ожидаемой эффективной дозы внутреннего облучения при поступлении трития и его соединений в организм человека. М.: ФМБА России; 2018.

⁶ МР 2.6.1.0063–12. Контроль доз облучения населения, проживающего в зоне наблюдения радиационного объекта, в условиях нормальной эксплуатации и радиационной аварии. М.: Федеральный центр гигиены и эпидемиологии Роспотребнадзора; 2013.

⁷ МУ 2.6.5.008–2016. Контроль радиационной обстановки. Общие требования. М.: ФМБА России; 2016.

⁸ Распоряжение Правительства РФ от 8 июля 2015 г. № 1316-р Об утверждении перечня загрязняющих веществ, в отношении которых применяются меры государственного регулирования в области охраны окружающей среды.

⁹ ПДВ-2012. Методика разработки и установления нормативов предельно допустимых выбросов радиоактивных веществ в атмосферный воздух. Утверждена приказом Ростехнадзора от 07.11.2012 г. № 639.